Einfluss der Kohlenstoffbeschichtungsdicke von Aluminiumfolie auf die Leistung von Lithium-Ionen-Batterien

Aluminiumfolie ist der primäre Kathodenstromkollektor in kommerziellen Lithium-Ionen-Batterien. Herkömmliche Stromkollektoren aus Aluminiumfolie stellen jedoch mehrere Herausforderungen dar, einschließlich des Kontaktwiderstands an der Grenzfläche zwischen der starren Folie und den aktiven Kathodenmaterialeinheiten, was zu einem erheblichen Grenzflächenwiderstand führt. Eine schwache Haftung des aktiven Materials in Verbindung mit kontinuierlichen Volumenänderungen der Elektrode während der Lade-/Entladezyklen kann zur Ablösung des aktiven Materials („Staubbildung“) führen, wodurch der Kapazitätsverlust und die Verschlechterung der Lebensdauer beschleunigt werden. Darüber hinaus können Produkte aus der oxidativen Zersetzung des Elektrolyten an elektrochemischen Reaktionen auf der Aluminiumfolie teilnehmen und deren Korrosion beschleunigen. Um diese Probleme anzugehen, wurden verschiedene Modifizierungsmethoden für Aluminiumfolie untersucht, darunter chemisches Ätzen, elektrochemisches Ätzen, Gleichstromanodisierung, Koronabehandlung und leitfähige Beschichtungen (wie Graphenbeschichtungen, Kohlenstoffnanoröhrenbeschichtungen und Verbundbeschichtungen), die auf die Substratoberfläche aufgetragen werden. Einige davon werden bereits in kommerziellen Produkten verwendet. In den letzten Jahren haben leitfähige Beschichtungen, insbesondere kohlenstoff-beschichtete Aluminiumfolien, eine breite Verbreitung gefunden. Die Hauptgründe sind ihre Fähigkeit, den Grenzflächenkontaktwiderstand des Kathodenstromkollektors zu verringern, die Polarisation zu mildern und folglich die Entladegeschwindigkeitsfähigkeit der Batterie in gewissem Maße zu verbessern.

Die aktuelle Forschung zu kohlenstoffbeschichteten Folien konzentriert sich hauptsächlich auf die Folienkompatibilität mit Kathodenformulierungen und die Geschwindigkeitsleistung. Methoden wie chemische Korrosion, elektrochemisches Ätzen und Koronabehandlung können die Benetzbarkeit und Oberflächenrauheit von Aluminiumfolie verbessern, den Ladungsübertragungswiderstand verringern und die Geschwindigkeit und Zyklenleistung verbessern. Es hat sich gezeigt, dass Beschichtungen wie Graphen, Kohlenstoffnanoröhren und Korrosionsschutzbeschichtungen die Zellleistung verbessern. In einer Studie wurde beispielsweise festgestellt, dass eine Graphenbeschichtung nach 50 Zyklen zu einem Anstieg des Innenwiderstands um lediglich 5 mΩ führte, was eine gute Haftung beweist. Obwohl umfangreiche Forschungsarbeiten zu Aufschlämmungssystemen, Prozessimplementierung und Oberflächenbehandlungstechnologien durchgeführt wurden, wurde selten über die Auswirkungen der Dicke der Kohlenstoffbeschichtung auf die Gesamtleistung der Zelle, insbesondere auf die Rate und die Zyklenleistung von Lithiumeisenphosphat-Kathoden (LFP), berichtet. Diese Studie verwendet hauptsächlich 16 μm dicke Aluminiumfolie als Substrat, um die morphologischen Veränderungen der Folie bei unterschiedlichen Kohlenstoffbeschichtungsdicken und deren anschließende Auswirkung auf die Zellleistung zu untersuchen.

Wie in der Tabelle gezeigt, nimmt die Flächendichte der Folie mit der Dicke der leitfähigen Beschichtung allmählich zu. Der elektrische Widerstand der Folie ändert sich nicht linear mit der Dicke. Alle Stromabnehmer mit Kohlenstoffbeschichtung weisen eine schlechtere Leitfähigkeit als reines Aluminium auf und weisen 2- bis 6-mal höhere Widerstandswerte auf. Probe Al-2 weist den niedrigsten Innenwiderstand auf, während Al-5 den höchsten aufweist. Dies ist auf den mit steigendem Beschichtungsgewicht zunehmenden Gehalt an (weniger leitfähigem) Bindemittel/kolloidalem Material in der Beschichtung zurückzuführen. Mit zunehmender Kohlenstoffbeschichtungsdicke vergrößert sich auch die Kontaktfläche zwischen dem Lithiumeisenphosphat (LFP)-Aktivmaterial und der leitfähigen Beschichtungsschicht, was zu einer erhöhten Schälfestigkeit führt. Mit zunehmender eingebetteter Fläche nimmt jedoch auch der Kontakt zwischen dem aktiven Material und dem Bindemittel/kolloidalen Material innerhalb der leitfähigen Schicht zu, wodurch sich der Widerstand erhöht.

Die Oberfläche des mit Kohlenstoff-beschichteten Substrats erscheint insgesamt locker und porös. Im Vergleich zu blanker Aluminiumfolie wird die Oberfläche rauer und bietet mehr Partikelkontaktpunkte. Die Wellung der Oberflächentopographie wird mit zunehmender Dicke der leitfähigen Beschichtung ausgeprägter. Aber selbst bei der Al-1-Folie ist die Kohlenstoffschicht gleichmäßig auf die blanke Aluminiumfolie aufgetragen. Diese leitfähige Beschichtung besteht aus Partikeln mit einer Größe von etwa 3,4 μm und kleineren Partikeln im Bereich von 150–200 nm, wobei eine gewisse Agglomeration von Partikeln aus der leitfähigen Beschichtungsaufschlämmung beobachtet wird. Mit kohlenstoffbeschichteten Aluminiumfolien unterschiedlicher Dicke hergestellte Knopfzellen weisen alle symmetrische Oxidations- und Reduktionspeaks auf, was auf eine bessere Reversibilität der Redoxreaktion im Vergleich zu blanker Aluminiumfolie hinweist. Der Potentialunterschied zwischen den Oxidations- und Reduktionspeaks ist geringer als bei blanker Aluminiumfolie, was darauf hindeutet, dass das Vorhandensein der Kohlenstoffbeschichtung die Elektrodenpolarisierung abschwächt.

Aus Sicht der physikalisch-chemischen Eigenschaften

• Die Abziehfestigkeit des Elektrodenblechs nimmt mit der Dicke der Kohlenstoffbeschichtung zu.
• Der Widerstand des Elektrodenblechs steigt mit der Schichtdicke.
• Der minimale Widerstandswert wurde bei einer Gesamtdicke von 2,0 μm beobachtet.
• Bei Dicken von 4,0 μm und 5,0 μm steigt der Ladungsübertragungswiderstand, die Diffusionsfähigkeit von Li+ schwächt sich ab und die Polarisation nimmt zu.
• Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass die Dicke der Kohlenstoffbeschichtung innerhalb eines geeigneten Bereichs kontrolliert werden muss.

Aus der Perspektive der vollständigen-elektrochemischen Zellleistung

• Kohlenstoff-beschichtete Aluminiumfolie zeigte Vorteile bei 0,5 °C und 2,0 C-Zyklen bei Raumtemperatur sowie bei der Entladungsleistung bei niedrigen Temperaturen bei -20 Grad.
• Die optimale Zyklenleistung unter diesen Bedingungen wurde bei einer Gesamtschichtdicke von 2,0 μm beobachtet.
• Die Experimente zeigten auch, dass die blanke Aluminiumfolie bei einer Stromstärke von 1,0 °C eine hervorragende Zyklenleistung zeigte und nach 1.500 Zyklen eine Kapazitätserhaltung von über 90 % beibehielt. Dieser Befund gibt eine Richtung für die weitere Untersuchung des Mechanismus kohlenstoff-beschichteter Aluminiumfolie vor.
• Die Leistung variiert je nach Dicke der Kohlenstoffbeschichtung. Die Verwendung übermäßig hoher Beschichtungsdicken (z. B. 4,0 μm und 5,0 μm) verbessert die Batterieleistung nicht effektiv, sondern verschwendet stattdessen Aufschlämmungsmaterial und erhöht die Kosten.
• Während blanke Aluminiumfolie die optimale Zyklenlebensdauer bei 1,0 C erreichen kann, weist ihre Zyklenkurve erhebliche Schwankungen auf, was sich nachteilig auf die spätere -Stufenschätzung des Gesundheitszustands (SOH) der Batterie auswirkt.

Unter umfassender Berücksichtigung aller Indikatoren ergibt sich eine Gesamtdicke der Kohlenstoffschicht von1.0 μmstellt die optimale Kosten-{0}}Leistungswahl für kohlenstoff-beschichtete Aluminiumfolie dar.

Referenzen
Nationale Wissensinfrastruktur Chinas (CNKI)

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